Den hellige Anthimos ble født på begynnelsen av 1700-tallet på den greske øya Kefalonia (Kefallinia). Han kom fra en kristen familie og hans dåpsnavn var Athanasius. Han ble blind som barn, likevel var han en ivrig elev. Han var først sjømann som sin far, men han foretrakk snart det monastiske liv og dro som ung mann til Athos. Der tok han navnet Anthimos. Han ble tyve år på Athosfjellet.
Deretter ble han en vandremunk som dro fra øy til øy for å forkynne evangeliet for menneskene, først på øya Khios, deretter på Sifnos og Paros. Derfra dro han til Naxos, så til Kos og Sikinos, hvor han bygde et kloster. Til slutt kom han på valfart til Jerusalem til Kastellorizon, hvor han et grunnla kloster til ære for Georg. Han dro en andre gang til Jerusalem og til Astypalaia, her bygde han igjen et kloster til ære for Guds Mor Maria, som snart ble berømt takket være et mirakelgjørende Maria-ikon av samme type som Portaitissa på Athos.
Anthimos foretok enda en forkynnelsesreise gjennom hele Egeerhavet og gjennom Anatolia, til han til slutt nådde Kefalonia og slo seg ned i Paraskevi-klosteret i Lipida. Han døde den 4. september 1782 i Lipida på Kefalonia. Etter hans død ble Portaitissa-klosteret i Astypalaia det egentlige kultstedet for den hellige. Hans minnedag er 4. april, men 4. september nevnes også.