Den hellige Laurentius ble født som Julius Cæsar de' Rossi (it: Giulio Cesare) den 22. juli 1559 i Brindisi i regionen Apulia (Puglia) i Sør-Italia (kongedømmet Napoli). Han var sønn av rike kjøpmannsforeldre fra Venezia, Guglielmo de Rossi [Russo] og hans hustru Elisabetta Masella. Begge var utmerkede kristne, men de drømte om en militær karriere for sønnen. En «preken» som den 7-årige gutten holdt i katedralen, vakte en viss oppmerksomhet, han var tydelig svært begavet. Hans foreldre døde tidlig, og han fikk først sin utdannelse hos fransiskanerkonventualene i hjembyen, senere hos sin onkel i kollegiet San Marco i Venezia.
I 1575 sluttet den 16-årige Julius Cæsar seg til den unge fransiskanske reformergrenen kapusinerne (Ordo Fratrum Minorum Capuccinorum – OFMCap) i Verona og tok ordensnavnet Laurentius (it: Lorenzo). I henhold til fransiskanernes skikk fikk han hjembyen Brindisi som «etternavn». Han studerte ved universitetet i Padova, hvor han i tillegg til studier i teologi og filosofi fikk et betydelig kjennskap til Bibelen. Men fremfor alt viste han sitt talent for språk, både gamle og nye. I tillegg til italiensk og latin lærte han seg en rekke språk som han snakket flytende: fransk, tysk, spansk, tsjekkisk, gresk, syrisk og hebraisk.
Laurentius var en benådet predikant, og mens han fortsatt var diakon, holdt han en serie fasteprekener. Etter sin prestevielse i 1582 dro han i flere år rundt som omvandrende predikant, som bar store frukter i Padova, Verona, Vicenza og andre norditalienske byer. Han ble også i 1583 lektor i den venetianske provinsen av ordenen. Selv om Laurentius først og fremst var predikant, gjorde hans administrative evner at han etter hvert fikk stadig høyere embeter i ordenen. I 1586 ble han guardian (superior) og novisemester i klosteret i Bassano del Grappa.
Han var provinsial i Toscana fra 1590, og deretter var han provinsial i Venezia, Sveits, Bøhmen/Østerrike, Tirol/Bayern og i Genova (1613-16). I 1596 ble han kalt til Roma for å fylle embetet som ordenens generaldefinitor, en post han hadde fem ganger. Han fikk i oppdrag av pave Klemens VIII (1592-1605) å arbeide for omvendelsen av jødene. I dette arbeidet hadde han betydelig suksess, hans kjennskap til hebraisk var til stor hjelp i tillegg til hans lærdom og hellige liv.
Pave Klemens VIII sendte i 1599 Laurentius til Tyskland som første kapusiner sammen med sin medbror, den salige Benedikt av Urbino, først og fremst for å omvende jøder og lutheranere og å etablere kapusinerne som et bolverk mot protestantismen. De startet med å pleie de pestsyke, og de utbredte sin orden, og gjennom Laurentius' virke lyktes det den å få fotfeste i Østerrike, Tirol, Bayern, Bøhmen, Morava og Ungarn. Han grunnla klostre i Praha, Wien og Graz, som skulle utvikle seg til provinsene Bøhmen, Østerrike og Steiermark.
I flere år var han vikar for ordensgeneralen, og fra 1602 til 1605 innehadde han selv dette embetet. Han utførte sine plikter med både energi og nestekjærlighet, og la straks ut på en visitasjon av provinsene. Han dro til Milano, Marseille, Paris og Spania. Han frasa seg gjenvalg i 1605, men innehadde også senere høye embeter i ordenen.
Laurentius fikk også en viss politisk og til og med militær betydning. Mens han ennå var generalvikar ga keiser Rudolf II den allerede berømte kapusinermunken i 1601 oppgaven å forene de tyske fyrstene mot tyrkerne. Til tross for at tyrkernes flåte var knust ved Lepanto i 1571, var deres hær fortsatt den sterkeste i verden og utgjorde en trussel mot hele Europa. Etter sin tronbestigelse i 1595 hadde Mehmet III erobret en stor del av Ungarn.
Under krigen mot tyrkerne i Ungarn spilte Laurentius en lignende rolle som den hellige Johannes av Capestrano, idet han fulgte hæren til erkehertug Matthias som generalkapellan og rådgiver. Generalene nølte av frykt for tyrkernes makt, for nå sto bare 18.000 kristne soldater overfor en tyrkisk hær på 80.000 mann. Men Laurentius fortalte generalene at de ikke hadde noe annet valg enn å angripe. Han ledet selv troppene i slaget, bevæpnet bare med et krusifiks, og satte mot i troppene. Selv om salve etter salve ble avfyrt mot ham, ble han aldri truffet. Laurentius har en stor del av æren for den endelige seieren ved Székesféhérvár i Ungarn den 11. oktober 1601. Tyrkerne mistet 30.000 mann og trakk seg tilbake, og i slaget ved Tzhokaki tre dager senere ble de nok en gang beseiret.
Etter å ha tilbrakt en tid med å forkynne og føre kjettere tilbake til Kirken overtalte Laurentius på pavens begjæring Filip III av Spania til å slutte seg til Den katolske Liga, som skulle forene de katolske landene mot protestantene. Han benyttet samtidig anledningen til å grunnlegge et kapusinerkloster i Madrid. Ved keiserhoffet hadde han den dobbelte oppgave som pavelig nuntius og spansk ambassadør. Snart etter ble han nuntius i München, hvor han både koordinerte Ligaens arbeid og var aktiv i forkynnelse og fredsskapende arbeid. Han administrerte samtidig to av ordenes provinser. Særlig Maximilian I av Bayern. Ligaens leder, gjorde bruk av hans tjenester, og hans mange diplomatiske oppdrag førte ham rundt i hele Europa. Men i 1618 trakk han seg tilbake til Caserta, hvor han håpet å slippe ytre forstyrrelser og vie seg til et hengivent liv i kontemplasjon.
Men i 1619 kom det en delegasjon fra innbyggerne i Napoli som tryglet ham om å overtale Filip III av Spania til å skifte ut visekongen i Napoli, hertugen av Osuna, som terroriserte innbyggerne med et skrekkregime. Laurentius var ennå ikke 60 år, men utslitt, og han spådde at hvis han reiste, ville han aldri komme tilbake. Men han dro. Han reiste gjennom Italia og dro til Spania. Men da han kom til Madrid, var ikke kongen der, han hadde dratt til Lisboa. Så Laurentius fulgte etter ham gjennom Spania og Portugal i sommerheten. Da han endelig traff kongen i Lisboa, brukte han all sin veltalenhet og overtalelsesevne på vegne av napolitanerne. Og han oppnådde at hertugen av Osuna skulle kalles tilbake.
Men reisen hadde slitt ham ut. Den 22. juli 1619, på sin 60-årsdag, døde han i Lisboa, og han ble bisatt på Fattigklarissenes kirkegård i Villafranca del Bierzo ved Astorga i provinsen León i Nord-Spania. Den lille byen med 6.500 innbyggere ble grunnlagt fordi det blant de mange pilegrimer som på 1000-tallet var på vei til valfartsmålet Santiago de Compostela, var mange som ble syke og derfor mottok sin avlat allerede i Villafranca.
Laurentius av Brindisi blir ofte kalt «den andre Peter Canisius» og hadde et stort forfatterskap, deriblant en fullstendig mariologi, mange prekener (15 bind), kommentarer til 1. Mosebok og Esekiel og polemiske skrifter (med noter på hebraisk og gresk). Den mest kjente er Lutheranisimi Hypotyposis, hvor han forsøkte å gjendrive Luthers lære. Det var en polemikk mot luteraneren Polykarp Leyser d.E., men utgivelsen ble forhindret av Leysers død. Den ble trykt i sin helhet først i 1930.
Laurentius ble saligkåret den 1. juni 1783 (dokumentet (Breve) var datert den 23. mai) av pave Pius VI (1775-99) og helligkåret den 8. desember 1881 (bullen var datert den 15. desember) av pave Leo XIII (1878-1903), og den 19. mars 1959 utnevnte den salige pave Johannes XXIII (1958-63) ham til kirkelærer med tittel «Apostolisk lærer», Doctor apostolicus. Hans minnedag var tidligere 23. juli, men den er nå 21. juli, fordi dødsdagen 22. juli er opptatt av den hellige Maria Magdalena. I kunsten fremstilles han som kapusiner foran en skrivepult eller i slaget ved Székesféhérvár.