De to hellige brødrene Kyrillos og Methodios (lat: Cyrillus et Methodius; gr: Κύριλλος και Μεθόδιος; bg: Кирил и Методий) het opprinnelig Konstantin (Konstantinos Cyprianus) (f. ca 827) og Mikael (f. ca 815 – noen kilder sier mellom 816 og 820, andre sier 826). De ble født i landsbyen Suho nord for Thessaloniki (Salonica, Selanik, Solun) i Makedonia (nå i Hellas). De kom fra en senatorfamilie og var sønner av patrisieren Leo, som var i tjeneste for den greske strategos (guvernør) av Thessaloniki, og hans hustru Maria. Kyrillos skal ifølge Vita Cyrilli ha vært den yngste av syv brødre (han het Konstantin helt til like før sin død, men vi bruker heretter konsekvent navnet Kyrillos for å unngå forvirring). Brødrene behersket også det slaviske språket ved siden av gresk.
Det har lenge vært omstridt om Kyrillos og Methodios var greske eller slaviske (bulgarske). Deres far Leo var en bysantinsk militær offiser med rang av drungarios. Meningene varierer om begge foreldrene var greske, faren gresk og moren slavisk eller begge slaviske (eller mer spesifikt bulgarske). Mange mener at det er mest sannsynlig at de var helt eller halvt slaviske, ettersom de snakket språket, mens historiske kilder antyder at slavisk ble snakket flytende av de fleste i Thessaloniki på grunn av slavernes dominans i Makedonia. Siden 500-tallet var Peloponnes blitt slavisk i stadig økende grad, og rundt Thessaloniki fantes det slaviske bosetninger hvor man snakket slavisk. I den nyere forskningen snakker man om en «gresk-slavisk symbiose» i dette området, som kan regnes som en vugge for den slaviske kulturen.
Den «bulgarske» versjonen er den eldste og er basert på en kort versjon av Kyrillos' biografi, «Kyrillos innsovning» (Uspenie Kirillovo), en gammelslavisk tekst som sier at han var «bulgarsk av fødsel». Denne versjonen er populær mest blant bulgarske forskere. Kritikere sier at denne biografien ikke er en pålitelig kilde, den er relativt sen og inneholder en rekke andre tvilsomme utsagn. Den «greske» versjonen er mest utbredt i ikke-slavisk litteratur. Den argumenterer med at bare grekere kunne inneha en så høy stilling som deres far. Kritikere sier derimot at farens rang ikke var spesielt høy. «Blandet-opprinnelse»-versjonen prøver å være en mellomposisjon som kombinerer det mest fornuftige fra begge teorier. Det finnes også noen temmelig marginale forslag: Bulgarsk far og gresk mor, helleniserte slavere eller etterkommere av immigranter fra Roma.
Brødrene mistet sin far i ung alder, og deres onkel Theoktistos Vriennion (d. 855) ble deres beskytter. Han var en «Logothetes tou dromou», en mektig bysantinsk tjenestemann med ansvar for posttjenesten og imperiets diplomatiske forbindelser. Han hadde tjent under keiser Mikael II Balbos (820-29) og hans sønn, den ikonoklastiske forfølgeren keiser Theofilos (829-42), som utnevnte ham til regentrådet for sin sønn Mikael (f. 840) og keiserinne Theodora. Etter Theofilos' død i 842 overtok den toårige sønnen Mikael III Methystes («Drukkenbolten») (842-67) som keiser, men enkekeiserinnen styrte det østromerske riket i mer enn tretten år. I regentrådet hadde hun med seg sine brødre Bardas og Petronas, samt Theoktistos. Keiserinne Theodora erstattet den ikonoklastiske patriarken Johannes VII Grammaticus (837-43) med den ortodokse Methodios I (843-47). Hun innkalte et konsil i 842 som igjen bestemte at ikonene skulle holdes i ære i den østromerske kirken.
Theoktistos var sammen med regenten Bardas ansvarlig for et omfattende utdanningsprogram innen imperiet som kulminerte med at universitetet i Konstantinopel (også kalt Magnaura), som var grunnlagt på 400-tallet av keiser Theodosios II (408-50), i 848 ble anerkjent som universitet. På dette universitetet underviste Leo Filosofen eller Matematikeren (ca 790-ca 869) i matematikk og den senere hellige patriark Fotios (ca 810-ca 891) i gresk filosofi.
I 842/43 inviterte Theoktistos den sekstenårige Kyrillos og den noe eldre Methodios til Konstantinopel for å hjelpe dem med deres studier og arrangere det slik at Methodios fikk en høy statlig stilling. Av brødrene er det alltid Kyrillos som nevnes først, selv om han er den yngste, kanskje fordi han døde først. Han begynte på det keiserlige universitetet i Konstantinopel, hvor han studerte under Leo Grammatikeren og Fotios. Anastasius bibliotekaren (Anastasius Bibliothecarius) (ca 800-ca 878) nevner både vennskapet mellom Fotios og Kyrillos og en konflikt mellom dem om et doktrinært spørsmål. Anastasius var motpave Anastasius (III) en kort periode i august/september 855, men ble avsatt etter kort tid. Men fra 863 hadde han stadig større innflytelse som rådgiver for de neste tre pavene, og i 867 ble han utnevnt til bibliotekar for den romerske kirken og arkivar ved det pavelige biblioteket, derav hans tilnavn Bibliothecarius.
Kyrillos studerte verdslige fag, og hans karakteristiske nysgjerrighet vises av at fagkretsen omfattet astronomi, geometri, retorikk og musikk, men det var som lingvist han skulle vise sitt store geni. Ved siden av sine morsmål gresk og slavisk behersket han også latin, arabisk og hebraisk. Han hadde ikke studert teologi, men likevel ble han viet til diakon (og kanskje prest), og ble utnevnt til kartofylax, det vil si sekretær for patriarken og ansvarlig for arkivene, tilsvarer omtrent generalvikar, og han var bibliotekar i Hagia Sofia. Senere ble han professor etter Fotios, som i 851 ble kalt til hoffet av regenten Bardas, som gjorde Fotios til sin kansellisjef eller statssekretær (protosekretis) og kaptein for livgarden (protospatharios). Kyrillos ble en høyt verdsatt lærer med tilnavnet «Filosofen». Hans kunnskaper i teologi, arabisk og hebraisk gjorde også at han ble sendt på et statlig oppdrag til kalif Al-Mutawakkil i Bagdad for å diskutere prinsippene for Treenigheten med de arabiske teologene samt knytte nærmere diplomatiske forbindelser mellom kalifatet og imperiet.
I 849 var imperiets felttog mislykkede og logothete Theoktistos klarte ikke å ta Kreta tilbake fra sarasenerne. Han og Bardas kjempet om hvem som skulle kontrollere regjeringen. Den unge keiser Mikael hadde ført et vilt og omtumlet liv, og da han i 855 ble myndig, overlot han regjeringsoppgavene til sin onkel Bardas, Theodoras bror, og ga ham den høyeste rang som caesar. Bardas og Mikael bestemte seg for å eliminere Theoktistos. Keiseren lot sin onkel Bardas myrde Theoktistos i november 855, og den 15. mars 856 kastet Mikael III regentrådet. I 857 sendte han sin mor og søstre i et kloster.
Methodios hadde også fått en utdannelse som var i tråd med hans herkomst og hans begavelse. På grunn av hans juridiske kunnskaper ble han i 843 utnevnt av keiseren (regentrådet) til bysantinsk strategos (guvernør) for en av imperiets slaviske kolonier. Man er ikke sikker på denne koloniens nøyaktige beliggenhet, men muligens lå den ved elven Struma (Strymon), som ligger i det vestlige Bulgaria nær grensen til Makedonia. Her kunne Methodios utvide sine kunnskaper om slaverne, deres språk og deres skikker. Han kan ha vært gift på dette tidspunktet.
Men Methodios var ikke tilfreds med å være guvernør, og han lengtet etter noe mer enn verdslig makt, så etter at onkelen ble styrtet og myrdet dro han i 856 til Konstantinopel og ble munk i et kloster på fjellet Olympos, et munkefjell ved Prusa i Bitynia i Lilleasia. Han endret da navn fra Mikael til Methodios. Det er trolig at hans to første disipler, de hellige Klemens og Nahum av Ohrid, fulgte ham inn i dette klosteret. Fjellet Olympen var på denne tiden det berømte senteret for klosterlivet i det østromerske riket, og derfra ble det første klosteret på Athos grunnlagt. Athos betydning som munkefjell stammer imidlertid først fra 900-tallet.
I 860 eller 861 fulgte Methodios sin bror Kyrillos på et oppdrag for keiser Mikael III Methystes («Drukkenbolten») (842-67) til khazarene, et tyrkisk folk mellom Dnjepr og Volga i det nåværende Ukraina. Det er trolig at Klemens og Nahum var med dem på denne ekspedisjonen. Det egentlige oppdraget var å forhandle om et forbund mot «væringene», norrøne bosettere som sannsynligvis var et element i khaganatet Rus, et slavisk-norrønt samfunn på 800-tallet som eksisterte før Kiev-riket. Men khazarenes overklasse hadde på 700-tallet gått over til den jødiske tro, og både islam og jødedom var utbredt i riket. Kristendommen hadde kommet til området fra Krim og Armenia. Kyrillos og Methodios benyttet anledningen til å føre teologiske samtaler med muslimer og jøder ved hoffet og å evangelisere blant folket, selv om deres oppdrag ikke først og fremst var misjon. Noen forskere mener at Methodios slett ikke fulgte sin bror på misjonen til khazarene, men at det er en senere tilføyelse.
Men ettersom begge brødrene var strålende lingvister, lærte de raskt det lokale språket, og de fikk stor suksess og omvendte mange. På lang sikt var misjonen imidlertid uten suksess, for senere tvang khazarenes khan judaismen på sitt folk som deres nasjonale religion. På vei tilbake dro de via Krim-halvøya, og i Kherson (Chersonesos/Chersones) på Krim, der Dnjepr renner ut i Svartehavet, fant de noen knokler i en gravhaug sammen med et anker, og knoklene ble antatt å være av den hellige pave Klemens I (88-97). De tok med seg relikviene tilbake til Konstantinopel. På grunn av deres store suksess i de teologiske diskusjonene blant khazarene, skal Methodios ha blitt tilbudt et bispesete, men dette avslo han. I stedet ble han mot sin vilje valgt til abbed for det berømte greske klosteret Polychron i Konstantinopel.
Men der ble han ikke lenge. Sommeren 862 ba fyrst Rostislav av Stor-Morava (846-70) den bysantinske keiseren om å sende misjonærer til hans land som kunne undervise på det slaviske morsmålet. Kyrillos' gamle professor Fotios, som nå var patriark av Konstantinopel, husket brødrenes kjennskap til det slaviske språk, og utpekte Kyrillos og Methodios som misjonærer til Morava. På den tiden hadde det slaviske språket ennå ikke utviklet seg til ulike dialekter eller språk, slik at brødrene kunne gjøre seg forstått i Morava med sitt slaviske språk fra barndommens Thessaloniki.
Misjonen blant slaverne var tradisjonelt ledet fra de store tyske sentrene som Regensburg, Passau og Salzburg, noe som betydde frankisk overhøyhet og troskap til Roma heller enn Konstantinopel. På 830-tallet forente fyrst Mojmír I de moraviske stammene mot frankerne og dannet Stor-Morava, og han ble landets første fyrste (833-46). Stor-Morava (lat: Magna Moravia) var en vestslavisk stat mellom 833 og rundt 907 og omfattet det nåværende Slovakia og Morava i dagens Tsjekkia, deler av Slovenia og av Ungarn, som da var bebodd av en slavisk befolkning. Men frankerne under sin konge Ludvig den Tyske (843-76) styrtet i 846 Mojmír og installerte hans kristne nevø som fyrste i hans sted – fyrst Rastic eller Rastiz, eller Rostislav på moderne tsjekkisk og Rastislav på moderne slovakisk.
Men fyrst Rostislav (846-70) kjempet også for moravisk uavhengighet. Han så at aksepteringen av kristendommen, med den konsekvens at Morava (Mähren) ble innkorporert i den vestlige kristenheten, ville konsolidere landet som stat. Men samtidig søkte han å fjerne innflytelsen fra kirkeprovinsen Salzburg, med dens overtoner av tysk politisk dominans. I 861 ba han paven om at den moraviske kirken ble skilt ut fra den østfrankiske kirken og fra bispedømmet Regensburg, men Roma avslo dette ønsket.
I tillegg kom striden om Illyria, som plutselig var blitt kirkepolitisk viktig. Den hellige pave Nikolas I den Store (858-67) hevdet med karakteristisk energi Romas overhøyhet i øst, og dette førte til en dyp konflikt med Østkirken. Blant annet søkte han å gjenopprette den romerske jurisdiksjonen over Illyria, som for lengst var gått over til Konstantinopel.
Der støttet caesar Bardas tidens største humanist, Fotios, som han utnevnte til kansellisjef (statssekretær). På slutten av 858 ble den hellige patriark Ignatius av Konstantinopel (847-58; 867-77) tvunget til å abdisere og ble erstattet med den lærde og dyktige Fotios (858-67; 878-86), som ennå var legmann. Fotios meddelte pave Nikolas om sitt valg i 860. Men i mellomtiden hadde skuffede tilhengere av Ignatius angrepet Fotios fordi han skulle ha fått sitt embete på ulovlig vis, og både han og keiser ba paven om å sende legater til Konstantinopel. Nikolas sendte biskopene Radoald av Porto og Zacharias av Anagni for å finne ut av situasjonen, og i mellomtiden nektet han å anerkjenne Fotios.
På en synode i Konstantinopel i 861 gikk legatene ut over sine fullmakter og anerkjente uttrykkelig Fotios som rettmessig patriark, til gjengjeld aksepterte Østkirken pavens appellmyndighet, uten å oppgi sitt selvstyre i ordinære kirkesaker. Men paven ble ensidig informert av abbed Theognostos, en bitter motstander av Fotios som hadde flyktet til Roma for å gi sin versjon av saken. Så Nikolas overprøvde sine legater, avsatte dem og ekskommuniserte Fotios på en synode i Lateranet i august 863 og gjeninnsatte Ignatius i sine patriarkrettigheter. Han meddelte dette til patriarken og keiseren. Da keiseren rasende protesterte, sendte Nikolas ham den 28. september 865 en bitende irettesettelse, forsvarte sine handlinger og forklarte i detalj Den hellige Stols evige rettigheter. Han forlangte at Pavestolen skulle få tilbake Illyria og det pavelige patrimonium i Sør-Italia. Han nektet å anerkjenne Fotios, først og fremst for å få ham til å gi opp Illyria. Det var vanskelig å bedømme spørsmålet rettslig, for under de ikonoklastiske kampene hadde den bysantinske keiseren ensidig løst Illyria fra pavens fra pavens jurisdiksjonsområde. Området som nå bulgarerne gjorde krav på, hadde delvis aldri tilhørt Roma, der det lå i nord og vest i den gamle romerske provinsen Illyricum.
Pave Nikolas hadde funnet støtte hos bulgarernes hellige khan Boris I (Bogoris) (852-89; d. 907), som i 862 hadde alliert seg med den frankiske kongen Ludvig den Tyske mot Stor-Morava. To år senere ytret khanen ønske om å bli kristen sammen med hele sitt folk og dermed tre inn i det europeiske kulturfellesskapet. For dette formål ba han om frankiske misjonærer, men det førte til at Bysants grep inn. Bysantinske tropper marsjerte opp og den bysantinske flåten truet Svartehavskysten. Boris revurderte da sin beslutning og ba om bysantinske misjonærer i stedet. Sammen med sine nærmeste medarbeidere mottok han høsten 864 dåpen av bysantinske misjonærer i palasset i den daværende hovedstaden Pliska. Dermed ble han den første kristne hersker i Bulgaria og han viet seg utrettelig til kristningen av sitt land.
Kristningen av Bulgaria muliggjorde en fredsavtale med det kristne Bysants og lettere aksept fra de andre kristne stormaktene i Europa. Men Boris hadde vært i kontakt med både den østlige og den vestlige kirken og nølte nå i valget mellom dem. Han så raskt at bysantinernes statlige og kirkelige politikk ikke kom ham i møte. Av frykt for at et kirkelig forbund med Bysants skulle føre til politisk avhengighet av Østromerriket, vendte han seg i 866 til Roma og ba pave Nikolas I om å sende misjonærer. Hans mål var en selvstendig kirke med en egen bulgarsk patriark, og han håpet at Roma kunne gi ham det Bysants nektet ham.
I 866 kom khanens utsendinger til paven og ba ham om å sende en overbiskop. Misjonærene hentet han igjen blant frankerne. Paven sendte samme år to biskoper som legater til Bulgaria og utstyrte dem med detaljerte instruksjoner i moralske og rettslige spørsmål, ofte anti-bysantinske i tonen. Den ene av legatene, Formosus (senere pave), vant så stor gunst hos Boris at hertugen ønsket ham som metropolitt til sitt nyopprettede erkebispedømme. Men dette nektet paven, fordi Formosus allerede var biskop av Porto, og kirkeretten på den tiden tillot ikke flytting av biskoper fra et sete til et annet. Paven besvarte hertugens spørsmål i et berømt læreskriv om rettslige og moralske spørsmål. Da også Nikolas' etterfølger Hadrian II (867-72) holdt fast ved hans kurs, sa den skuffede Boris seg igjen løs fra Roma og vendte seg igjen til Bysants. Spenningen mellom øst og vest var allerede da en trussel mot Kirkens enhet.
Alliansen mellom frankerne og bulgarerne gjorde at fyrst Rostislav av Stor-Morava var truet av frankerne i vest og bulgarerne i sør. Det stormoraviske riket hadde aldri lukket seg for kristendommen, men det var avhengig av kirkeprovinsen Salzburg og dermed av det frankisk-bayerske hertugdømmet. Denne situasjonen ville Rostislav ha en slutt på, og derfor vendte han seg til Bysants for hjelp. Da han sommeren 862 ba bysantinerne om å sende geistlige, var det ikke for å omvende landet, men for å bygge opp et kirkelig hierarki som kunne bidra til at det stormoraviske riket kunne løsrive seg fra det frankisk-bayerske formynderskapet. Det var derfor Rostislav ba keiseren i Bysants om å sende misjonærer som kunne undervise på morsmålet.
Kyrillos og Methodios aksepterte oppgaven med entusiasme, og med hjelp av Methodios oversatte Kyrillos store deler av Bibelen, greske liturgiske tekster og den romerske messen, kjent som «St. Peters liturgi», til slavisk. Klemens og Nahum hjalp dem med oversettelsen av Bibelen og andre liturgiske tekster. Det er umulig å avgjøre nøyaktig hvilke deler av Bibelen som brødrene oversatte. Åpenbart startet de med Det nye Testamente og Salmenes bok, fulgt av andre deler av Det gamle Testamente. Kyrillos' Translatio nevner bare en versjon av evangeliene av Kyrillos, mens Vita Methodii nevner bare Evangelium Slovenicum, men dette beviser ikke at de ikke oversatte andre deler.
Slavisk var ennå ikke noe skriftspråk, så Kyrillos hadde i 855 eller 862/63 utarbeidet et slavisk alfabet for å skrive ned disse oversettelsene, og slik la brødrene fundamentet til den slaviske litteraturen. Alfabetet kalles nå det glagolittiske og var basert på det greske, men med spesielle tegn for spesifikt slaviske lyder. Det såkalte kyrilliske alfabet, som går ut fra det glagolittiske, er kanskje skapt av deres disipler i Bulgaria, men Kyrillos kan selv ha utarbeidet begge alfabetene. Det kyrilliske alfabetet består av 38 bokstaver, hvorav 24 ble tatt fra det greske alfabetet, mens de andre var spesifikt slaviske. Alfabetet er siden forenklet, slik at moderne russisk har bare 32 bokstaver. Det sørslaviske språket til Kyrillos og Methodios er bevart som gammelslavisk eller kirkeslavisk, som fortsatt er det liturgiske språket i de bulgarske, hviterussiske, rumenske, russiske, rutenske, serbiske, slovakiske, ukrainske og ungarske kirkene, både ortodokse og gresk-katolske («unerte»). Det kyrilliske alfabetet brukes i Russland, Hviterussland, Ukraina, Bulgaria og Serbia.
Sammen med andre tidlige disipler av Kyrillos og Methodios, blant dem trolig den hellige Angelar, fulgte Nahum og Klemens de to brødrene på reisen til Morava og Pannonia i 862/63. I Stor-Morava ble misjonærene godt mottatt av fyrst Rostislav, og de evangeliserte med stor suksess.
Men det fantes også tyske misjonærer på samme sted, og de hadde mindre suksess fordi de ikke forsto språket og folkelynnet. Rostislav hadde nettopp ønsket brødrene å være et alternativ til dem, for han foretrakk heller å knyttes til Bysants enn til Tyskland. Ikke overraskende ble Kyrillos og Methodios møtt med mangel på samarbeid og til og med motstand fra de tyske biskopene som erkebiskop Theotmar av Salzburg. Misjonen ble hemmet av mangelen på en biskop til å ordinere prester, og den tyske biskopen av Passau nektet å ordinere brødrenes tilhengere. De bestemte seg for å søke hjelp et annet sted, og dro i 867 tilbake mot Konstantinopel.
Dette var et uheldig tidspunkt i forbindelsene mellom øst og vest, for det var midt under skismaet mellom Roma og Konstantinopel på grunn av patriark Fotios (som hadde sendt misjonærene til Morava). Men da de nådde Venezia, fikk de beskjed om at pave Nikolas I den Store sendte bud etter dem. De avbrøt da sin planlagte reise og dro i stedet til Roma, og de brakte med seg de angivelige relikviene av pave Klemens I, den fjerde pave (88-97). I Roma ble brødrene mottatt med store æresbevisninger, hovedsakelig fordi de hadde med seg Klemens' relikvier, men de møtte motstand mot sin bruk av morsmålet i liturgien. Pave Nikolas I var død like før de ankom Roma, men hans etterfølger Hadrian II (867-72) godkjente motvillig bruk av gammelslavisk i liturgien og lot til og med deres slaviske liturgi bli feiret i romerske kirker. Dette til tross for at han egentlig som resten av den romerske Kirken mente at bare hebraisk, gresk og latin burde få brukes i kirkelige sammenhenger, ettersom bare disse språkene ble brukt i overskriften på Jesu kors (INRI). De ortodokse omtaler denne vestlige holdningen som «den tre-tungede heresi». Pave Johannes VIIIs (872-82) etterfølgere vendte tilbake til denne politikken, som varte i mange århundrer.
Hadrian II viet Methodios til prest (Kyrillos var allerede presteviet), og han erklærte at de to brødrene skulle konsekreres til biskoper. Det er trolig at Klemens er en av de tre ledsagerne av Kyrillos og Methodios som under oppholdet i Roma ble presteviet våren 868 av biskopene Formosus, senere pave (891-96), og Gauderik med tillatelse fra pave Hadrian II. I den forbindelse tok han navnet Klemens til minne av overføringen av denne pavens relikvier til Roma. De andre to var Nahum og den hellige Gorazd. Andre disipler av Kyrillos og Methodios ble viet til diakoner.
Men Kyrillos ble svært syk i 868, og gikk da i kloster som munk. Det var først da han endret navn fra Konstantin til Kyrillos. Hans Translatio (IX) hevder at han ble bispeviet, men det er ingen holdepunkter for dette. Han ble trolig utnevnt til biskop, men sannsynligvis ikke konsekrert. For etter femti dagers lidelser døde han den 14. februar 869. Det er mulig at navnet Kyrillos ble gitt ham først etter hans død. Legenden vil ha det til at den sønderknuste Methodios etter lillebrorens død ville trekke seg tilbake til et kloster i Konstantinopel, men den døende Kyrillos' siste ønske var at broren skulle vende tilbake til det misjonsarbeidet de sammen hadde påbegynt.
Methodios ville ta med seg brorens legeme for å gravlegge det i de landene der han hadde arbeidet, men paven argumenterte med at en slik fremstående mann burde gravlegges i kristenhetens fremste by. Hadrian gravla ham først i den graven han hadde sett ut til seg selv, men overførte senere Kyrillos' jordiske rester til den vakre kirken San Clemente på Celio-høyden, som også hadde fått de relikviene av pave Klemens som brødrene hadde hatt med seg. I San Clemente blir overføringen av Kyrillos' legeme skildret på en gammel freske. Hans jordiske rester ble gjenoppdaget i 1880, og de ligger nå i et kapell i kirken som er viet til ham og hans bror i Roma.
Etter Kyrillos' død vendte Methodios alene tilbake til misjonsmarken med pavelig anbefalelsesbrev, gitt på betingelse av at epistelen og evangeliet i messen først skulle leses på latin. Men den politiske forvirringen i Morava gjorde at hans tilbakereise syntes umulig. Han ble da værende hos slovenerne i fyrstedømmet Balaton ved Balatonsjøen (nå i Ungarn) og misjonerte der mens han ventet.
Fyrst Kocel av Slovenia ba paven om at det forlengst nedlagte erkebispesetet Sirmium (i dag Sremska Mitrovica i Vojvodina i Serbia) skulle gjenopprettes, og Methodios var den åpenbare kandidaten. Så i stedet for å dra videre til Morava, vendte han i 870 tilbake til Roma, hvor pave Hadrian konsekrerte ham som erkebiskop av Sirmium for Pannonia (dagens Ungarn og østlige Østerrike) og Morava, samt utnevnte ham til pavelig legat for slaverne. Hans kirkeprovins omfattet hele den serbiske, kroatiske, slovenske og moraviske misjonen. Denne utnevnelsen betydde en politisk erklæring fra Roma om at de kontrollerte den gamle romerske provinsen Illyria, hvor Sirmium en gang hadde vært hovedstaden. I øst hadde bulgarerne vendt tilbake til sin lydighet mot Konstantinopel, slik at Sirmium i praksis var den vestlige Kirkens østligste utpost.
Methodios' utnevnelse til erkebiskop førte ham i konflikt med kirken i Salzburg, som hadde hatt jurisdiksjon over Pannonia i 75 år. Dessuten endret den politiske situasjonen seg i Stor-Morava da Rostislavs nevø Svatopluk allierte seg med Karloman av Bayern (828-80), Ludvig den Tyskes sønn, og fordrev onkelen i 870. Rostislav ble tatt til fange, blindet og sendt til et kloster, hvor han døde kort etter. Han har nylig blitt helligkåret som martyr av den tsjekkiske ortodokse kirken. Fyrst Svatopluk (871-94) forhandlet frem uavhengighet for Morava og utvidet landets kontroll fra Bøhmen i vest til Galicia og Schlesien i øst.
Da Methodios kom tilbake til Morava, ble han arrestert av Karloman og i november 870 ført for en bayersk synode i Regensburg med kong Ludvig til stede. Etter en opphetet diskusjon avsatte synoden Methodios og dømte ham til å interneres i et kloster i Ellwangen i Bayern. Methodios appellerte straks til Roma, og også Salzburgs erkebiskop vendte seg til paven med en utlegning om sine kirkelige rettigheter over Pannonia og klagde på Methodios' bruk av slavisk liturgi. I 873 fikk pave Johannes VIII (872-82) Methodios løslatt etter over to års innesperring i Reichenau. I denne perioden ser det ut til at det var Klemens som representerte ham. Paven gjeninnsatte Methodios, men forbød det slaviske språket i liturgien, unntatt i prekenen. Han ga Methodios tittelen «Moravernes apostel», men samtidig erklært ham i kirkelige saker underlagt fyrst Montemir av Slavonia, en serber.
Methodios dro i 874 også til Bøhmen, etter at han tidligere hadde opptatt landets hertug Borivoy, grunnleggeren av det bøhmiske dynastiet Premyslid, i Kirken i Morava. I Morava døpte han hertugens hustru, den hellige Ludmila, og deres barn sammen med et stort antall bøhmere. I Praha grunnla han en kirke for Vår Frue, og han grunnla også andre kirker i ulike deler av landet. Ludmila hadde stor innflytelse over sin eldste sønnesønn, den hellige Venceslas, som hun oppdro som kristen.
Methodios tok ikke hensyn til forbudet mot slavisk liturgi, og han fortsatte med å forkynne evangeliet, samtidig som han refset Svatopluk for hans onde liv. Fyrsten og hans lakei, biskop Wiching av Nitra, klaget til Roma fordi Methodios fortsatte å bruke slavisk i liturgien, og de anklaget ham til og med for kjetteri fordi han ikke hadde med Filioque i trosbekjennelsen, selv om dette ikke var vanlig i vesten på den tiden, ikke engang i Roma. I 879 ble han kalt tilbake til Roma for å svare på sine motstanderes anklager om vranglære og ulydighet. Han ble renvasket for begge anklager, og pave Johannes VIII stadfestet i juni 880 hans rang av erkebiskop for Pannonia og Morava med tillatelse for hans presteskap til å feire liturgien på slavisk. Bare evangeliet skulle først synges på latin, og latinsk messefeiring måtte også være tillatt. Alt dette ble stadfestet i bullen Industriae Tuae, som paven sendte til fyrst Svatopluk. For å blidgjøre fyrsten utnevnte paven fra biskop Wiching av Nitra, en av hans suffraganbiskoper, til hans koadjutor.
Methodios ble likevel stadig utsatt for alvorlige ergrelser, særlig fra biskop Wiching, som var skruppelløs nok til å forfalske et brev fra paven til sin egen fordel. Methodios fortsatte arbeidet med å oversette Bibelen og liturgien til slavisk, i tillegg til Nomokanon, en samling av bysantinsk kirkelig og sivil lov. Det at han fikk tid til dette, tyder på at den bayerske fraksjonen hindret ham i å drive misjonering på heltid i sitt territorium. I 881/82 avla Methodios et besøk i Konstantinopel, og ble mottatt som en æret gjest av både keiser og patriark. Han vendte tilbake til Morava, men uten pavens støtte ble han stående ensom, og virksomheten hadde ikke lenger særlig fremgang. Methodios' suksess skulle heller ikke bli varig. Pave Stefan VI (VII) (896-97) støttet den tyske misjonen, og i hans pontifikat skulle den slaviske liturgien bli forbudt i 896. Det førte til at kirkene i Pannonia og Morava ble knyttet til den vestlige kirken og dermed vestens kultur.
Methodios døde den 6. april 884 (885?), antakelig i Stare Mesto (cz: Staré Město) (Veligrad) ved det senere klosteret Velehrad i Morava i dagens Tsjekkia. Han ble gravlagt i Mariakirken der, og liturgien ved hans begravelse var gresk, latinsk og slavisk. Hans grav har i dag gått tapt. Like før sin død anbefalte eller utnevnte Methodios den hellige Gorazd til sin etterfølger. Men gjennom intriger fra den tyske biskop Wiching, erkebiskop av Nitra i dagens Slovakia, utnevnte pave Stefan V (VI) (885-91) Wiching til administrator av erkebispesetet Sirmium i stedet for Gorazd. Wiching avskaffet den slaviske liturgien, og på en synode (?) i 886 ble Gorazd sammen med andre av Methodios' disipler beskyldt for kjetteri og arrestert. Under hard tortur var det noen av disiplene som ga etter, mens de andre ble erklært ekskommunisert av biskop Wiching. Deres bøker ble beslaglagt eller brent. De yngre disiplene (rundt 200) ble solgt som slaver, mens Methodios' viktigste tilhengere ble drevet ut av landet av fyrst Svatopluk og biskop Wiching.
Siden Gorazd tilhørte den lokale føydale eliten, er det ikke sikkert at han ble fordrevet som de andre – han kan ha trukket seg tilbake til en borg i landet. De fire andre av Methodios' viktigste tilhengere, Klemens Slovensky og de hellige Nahum, Sava og Angelar, som alle var prester, søkte tilflukt i Bulgaria, som de hadde «drømt om, tenkt på og håpet å finne fred i». Blant dem var Klemens Slovensky den viktigste for Bulgaria selv. De dro langs Donau og kom høsten 885 til Singidunum, det nåværende Beograd i Serbia. Den bulgarske guvernøren av Beograd sendte de fire til sin herre, khan Boris I, for at de skulle fortsette evangeliseringsarbeidet blant bulgarerne.
Khan Boris hadde til slutt akseptert kristendommen fra Konstantinopel, hovedsakelig av politiske årsaker, og han tvang den på sine adelsmenn og sitt folk. Men Boris ønsket en nasjonal kirke uavhengig av begge patriarkatene Konstantinopel og Roma. Da pave Hadrian II (867-72) i 869 hadde utnevnt Methodios til erkebiskop for Morava og Pannonia, hadde han bevisst utvidet hans jurisdiksjon til Bulgarias grenser. Methodios måtte faktisk holde et øye med bulgarerne, for de fleste av dem var fortsatt hedninger. Derfor regnes de hellige brødrene Kyrillos og Methodios som deres to første apostler, selv om ingen av dem faktisk forkynte i Bulgaria.
Da Klemens, Nahum, Sabas og Angelar i 886 kom til Pliska, som var Bulgarias hovedstad mellom 681 og 893, nærmet Boris' regjeringstid seg slutten, men han så i dem en verdifull hjelp for sine egne planer om en uavhengig nasjonal kirke. Etter at khanen hadde gått over til kristendommen i 865, ble de religiøse seremoniene i Bulgaria feiret på gresk av prester sendt fra det bysantinske imperiet. Men Boris fryktet en økt bysantinsk innflytelse og en svekkelse av staten, så han så på innføringen av det gammelslaviske språket som en måte å bevare den politiske uavhengigheten og stabiliteten i Bulgaria. Gjennom Kyrillos' og Methodios elever kom den slaviske liturgien til Bulgarerriket under den store tsaren Simeon (893-927) og fant et nytt hjem der. Fra Bulgaria kom den slaviske liturgien til Russland.
Biskop Wiching forlot Nitra i 891/92 etter at det brøt ut krig mellom fyrst Svatopluk og den tyske kongen Arnulf av Kärnten (887-99; keiser fra 896). Han dro til Arnulfs hoff, hvor han fra 892 fungerte som kansler. Han var også biskop av Passau (898-99), men etter Arnulfs død i 899 og Stor-Moravas undergang trakk han seg tilbake fra det offentlige liv. Han døde i 912.
Stor-Morava kollapset rundt 907 under gjentatte madjarinvasjoner og Bøhmen vendte tilbake til østfrankisk overhøyhet, mens Kroatia forble lojal til den slaviske romerske liturgien. Det området hvor de hellige Kyrillos og Methodios arbeidet, utgjøres i dag av provinsene Bøhmen og Morava i Tsjekkia, Kroatia, Slovenia og Serbia. Den moraviske kirkehistorikeren Johannes Georg Stredowsky skriver i sin Sacra Moraviae historia (1710) at Kyrillos og Methodios var apostler for Morava, Øvre Bøhmen, Schlesien, Khazaria, Kroatia, Tsjerkessia, Bulgaria, Bosnia, Russland, Dalmatia, Pannonia, Dacia, Kärnten, Kranjska og størstedelen av de slaviske folk.
Brødrene Kyrillos og Methodios blir av de ortodokse kirkene sett på som «apostel-like». De ble minnet av de ortodokse lenge før vestkirken, men de har alltid blitt feiret i landene de misjonerte i. De æres særlig av tsjekkerne, kroatene, serberne og bulgarerne. De ble opprinnelig feiret i Bøhmen og Morava den 9. mars, men den salige pave Pius IX (1846-78) endret datoen til 5. juli. Deres minnedag ble foreskrevet for hele Kirken av pave Leo XIII i encyklikaen Grande Munus av 30. september 1880.
Før kalenderrevisjonen i 1969 ble Kyrillos og Methodios feiret den 7. juli i vest, og Methodios' dødsdag 6. april er også blitt feiret. Deres minnedag er i dag Kyrillos' dødsdag 14. februar, og deres navn står i Martyrologium Romanum. I den bysantinske ritus feires de den 11. mai, mens de i Tsjekkia og Slovakia feires den 5. juli, som i begge land er en offentlig festdag. Man mener at 5. juli er den datoen de kom til Stor-Morava i 863. I Bulgaria minnes de alene den 24. mai, som er «Dagen for det kyrilliske alfabetet, bulgarsk opplysning og kultur», og de minnes også sammen med fem av sine disipler som «Bulgarias syv apostler» den 27. juli, som kalles «Dagen for de syv helgener», Sveti Sedmotsjislenitsi. I moderne tid har deres kult fått en ny oppblomstring, særlig etter Andre Vatikankonsil, fordi de nå anerkjennes som pionerer for bruken av morsmålet i liturgien og som skytshelgener for økumenikk, som æres av både østlige og vestlige kristne.
Pave Johannes Paul II utropte i sitt apostoliske skriv Egregiae Virtutis av 31. desember 1980 Kyrillos og Methodios til Europas vernehelgener, sammen med den hellige Benedikt av Nursia, som hadde vært det siden 1964. Dette var et uttrykk for pavens favorittbilde at Kirken skulle «puste med to lunger», den østlige og den vestlige. Høsten 1999 ble også de hellige Katarina av Siena, Birgitta av Sverige og Edith Stein utnevnt til skytshelgener for Europa. Pave Joannes Paul II ga den 2. juni 1985 ut encyklikaen Slavorum apostoli om Kyrillos Methodios. Der skriver paven: «Kyrillos, som døden skilte fra sin bror i 869 da han var i Roma, byen som mottok og som fortsatt bevarer hans relikvier med dyp venerasjon i basilikaen San Clemente». Kilden Infocatho skriver at Kyrillos' legeme ble sendt tilbake til Thessaloniki i 1976 som et tegn på viljen til kommunion mellom latinske Kirken og de østlige kirkene. Men dette må være snakk om bare en del av relikviene.
I kunsten avbildes de som biskoper eller som munk og biskop i latinsk eller slavisk ornat mens de holder en kirke mellom seg, ofte omgitt av sine slaviske konvertitter. Se en side med mange bilder av Kyrillos og Methodios. Universitetet Ss Kyrillos og Methodios i Skopje i republikken Makedonia og universitetet Ss Kyrillos og Methodios i Veliko Tarnovo i Bulgaria bærer deres navn. St. Cyril Peak og St. Methodius Peak på Livingston Island i The South Shetland Islands i Antarktis er også oppkalt etter de to brødrene.
Det finnes flere eksempler på hellige brødrepar som æres av Kirken, og vi kan nevne noen få: patriarkene Moses og Aaron, apostlene Peter og Andreas, apostlene Jakob den Eldre og Johannes, martyrene Kosmas og Damian, de russiske protomartyrene Boris og Gleb, den hellige Hannibal Maria di Francia og Guds tjener Frans Maria di Francia, den hellige Paulus av Korset og den ærverdige Johannes Baptist Danei, de salige Johannes Maria Boccardo og Aloisius Boccardo.