Etter moden overveielse avsto Peter bevisst fra muligheten til å bli gift med en passende brud, og som 23-åring dro han den 18. september 1649 til Latin-Amerika. Han gikk i land i Havanna på Cuba, men han følte seg fullstendig fremmed i trafikken i denne store kolonibyen. Han ventet bare på en anledning til å reise videre til Honduras, men i mellomtiden lærte han veverhåndverket i ullveveriet til en viss Hieronymus Suarez. Den 18. februar 1651 kom han til Guatemala, hvor han ble nødt til å stanse på grunn av de store anstrengelsene ved reisen og en heftig feber. Han ble innlagt på det kongelige hospitalet i byen for å bli frisk. Dermed lærte han å kjenne de sykes og lidendes verden, og denne opplevelsen formet ham for livet. I Guatemala kunne han rope ut: «Her vil jeg leve og dø!»
Etter at han ble skrevet ut fra sykehuset, fikk han bo hos kaptein Antonio Lorenzo, som også stammet fra slekten Betancur. Her kom han i kontakt med byens kirkelige kretser, og Peter følte trang til å bli prest. Men han hadde verken den nødvendige begavelse eller nok penger til et studium. Han var nå så fattig at han måtte stille seg i kø for det daglige brød i fransiskanerklosteret, og der møtte han den berømte misjonæren Fray Fernando Espino, som ble hans venn, livslange rådgiver og skriftefar.
Fernando fant en jobb til Peter, og i fastetiden begynte han å arbeide på det store ullveveriet til Peter d'Armengol, og han ble venn med en sønn av arbeidsgiveren som studerte. Vennen ville lære ham å lese og skrive og gi ham en grunnleggende boklig lærdom, men med lite suksess. Etter to år med ytterst harde anstrengelser lyktes det Peter så vidt å begripe i det minste grunnelementene i grammatikken og prege dem inn i hukommelsen.
Likevel presenterte den unge studenten den ubehjelpelige Peter for sine lærere fra jesuittordenen og ba dem om å ta seg av ham, og faktisk tok de ham opp blant sine grammatikkelever. Peter anstrengte seg så mye han kunne for å lære, men fortsatt gjorde han bare små fremskritt. I slutten av 1654 så han seg nødt til å oppgi studiene og gi avkall på drømmen om å bli prest. Men to ting hadde i denne tiden preget seg sterkt inn i hans hjerne og hjerte, nemlig rådene fra «Kristi etterfølgelse» og katekismen til den hellige kirkelæreren Robert Bellarmin. Gjennom en usedvanlig hard askese gjorde han alvor av Kristi etterfølgelse, om natten pisket han seg og mediterte i timevis over Kristi liv. Fra denne tiden stammer Peters vane med å gå gjennom Guatemalas gater om natten i botsklær og med et tungt kors på skulderen.
Fransiskanerpateren Fernando Espino inviterte Peter til å slutte seg til fransiskanerordenen som legbror, men han følte at Gud ville at han skulle forbli i verden. Så den 14. januar 1655 mottok Peter drakten til en fransiskanertertiar (Tertius Ordo Franciscanus - TOF) fra Fernando. Helt bevisst førte han nå et liv viet til Gud i den hellige Frans av Assisis autentiske ånd, i hard askese, faste og bønn. Broder Peter tilbrakte en tid i eneboerhytten El Calvario i nærheten av Guatemala By, og sammen med sine brødre i fransiskanernes tredjeorden bygde han ut denne hytten til en stor kirke. Frem til 1658 delte Peter livet mellom bønn, arbeid og vakttjeneste ved den nybygde kirken. Stadig flere tertiarer fulgte hans eksempel, og han sørget for at det hver lørdag gikk en rosenkransprosesjon gjennom gatene i Guatemala.
Dermed fikk han se hvordan det overalt i husene i byen var fattigdom og nød, og han begynte å bry seg om alle fattige, nødlidende og syke. Han kvidde seg ikke for å banke på de rikes dører for å tigge almisser til sine «pasienter». Men han merket snart at denne siden av hans karitative virksomhet var nødt til å bli utilstrekkelig hvis han ikke opprettet et fast støttepunkt. Derfor brukte han i 1658 alle de innsamlede almissene på å kjøpe et beskjedent hus etter den gamle kvinnen Maria Esquivel, som var død.
Peters hadde en spesiell hengivenhet for Jesusbarnet i Betlehem, og dette huset ble nå mer og mer til et «Betlehem», hvor han tok inn omstreifende barn for å gi dem forpleining og undervisning, og han ga også husly til pasienter som var skrevet ut fra sykehusene før de var helt friske, samt til andre bostedsløse. Midtpunktet for Peters herberge, som stadig ble bygget ut, var en statue av Vår Frue av Betlehem.
Broder Peters spiritualitet var enkel og grei og gjenspeilet hans landsens naivitet. Det var særlig kjærligheten som gjennomsyret alt hans arbeid, bønner, ofre og soning for de fattige og syke. I tillegg kom fremfor alt tre dyder, nemlig stor ydmykhet og botssinn i tillegg til glødende bønneiver. Han tok seg også av de foraktede negerslavene og den innfødte befolkningen, som arbeidet under umenneskelige forhold og som fikk sine fysiske og åndelige behov totalt forsømt av de spanske nybyggerne.
Peter grunnla et herberge for hjemløse, en skole for fattige og forlatte barn og et oratorium. Til disse grunnleggelsene fikk han hjelp både fra verdslige og kirkelige myndigheter. Han sørget for at det ble feiret messe tidlig om morgenen slik at de fattige ikke skulle gå glipp av messen. Han fikk små kapeller reist i fattigkvarterene, hvor det også ble gitt undervisning til barna. Hvert år den 18. august samlet han barna og sang De syv gledene fra den fransiskanske rosenkransen til ære fir Jomfru Maria, en skikk som fortsatt er vanlig i Guatemala.
Peters helse hadde aldri vært god, og for å sikre at hans apostolat ikke døde ut med ham, grunnla han sammen med sine medarbeidere, med vennen og assistenten Antonio de la Cruz i spissen, to institutter: «Brødre av Betlehem» (Hermanos de Belén) for menn (grunnlagt rundt 1653) og «Søstre av Betlehem» (Hermanas de Belén) for kvinner (grunnlagt 1688). Alle ble kalt Betlehemitter (Belemitas), og i begynnelsen levde de etter fransiskanertertiarenes regel. Betlehemittene skulle drive sykepleie og undervisning av fattige barn.
I ydmykhet holdt Peter fast på sine nattlige vandringer i byens gater med et tungt kors på skulderen. Av og til førte hans naivitet også til lattervekkende praktisering av askese, men når han fikk hån og spott for det eller man gjorde narr av ham, gikk det ikke det minste inn på ham. Broder Peter unngikk all bekvemmelighet, og han nektet seg på heroisk vis både søvn, mat og klær. På 14 år så ingen at han brukte en seng, for han sov bare lent til en vegg eller på gulvet med hendene under hodet. Han fastet fire ganger i uken, og i hans siste leveår besto hans måltider bare av en brødsuppe, hvor han brukte de brødsmulene som var blitt til overs på sykehuset.
Peter var hele livet en nesten skrekkinngytende streng asket, men i tillegg sang han spontant og glad sine Maria-sanger og oppførte sine danser foran julekrybben. Bønnen var den konstante drivkraften i hans liv. Han betraktet konstant mysteriet med den treenige Gud som bodde i sjelen til det benådede menneske mens Fadervår og Rosenkransens Hill deg, Maria hele tiden kom over hans lepper. En spesielt inderlig hengivenhet hadde han til Jomfru Maria og de arme sjeler i skjærsilden. Han ble kalt «Amerikas Frans av Assisi».
Få dager før sin død anbefalte Peter sine medbrødre å velge en superior, og han foreslo broder Rodrigo de la Santa Cruz, som tidligere hette Rodrigo de Arias y Maldonado, marki av Talamanca og kongelig guvernør av Costa Rica. De som tilhørte ordenen, levde etter regelen til fransiskanernes tredjeorden og de anvisningene broder Peter skrev for sin første medarbeider, broder Antonio de la Cruz.
Ordensfellesskapet fikk sin godkjennelse den 2. mai 1667, få dager etter ordensgrunnleggerens død, og superioren oppnådde at pave Klemens X (1670-76) i 1672 ga brødrene sin pavelige approbasjon og stadfestet ordensstatuttene. Medlemmene avla opprinnelig enkle løfter, men den salige pave Innocent XI (1676-89) tillot dem i 1687 å avlegge høytidelige løfter ifølge den hellige Augustins regel som Orden de los Hermanos de Belén (Ordo Fratrum Bethlemitarum). Pave Klemens XI ga dem i 1707 de samme privilegiene som tiggerordenene og regulerte klerikere. Et ekstra løfte ble senere tillagt om å ta seg av de syke selv med risiko for eget liv.
Ordenen var først en ren legorden, og først det tredje generalkapitlet i Lima i 1721 tillot at to av medlemmene ble presteviet. De måtte ha vært medlemmer av ordenen i ti år og var utelukket fra alle ansvarlige posisjoner. Ordenen spredte seg på 1700-tallet til Mexico, Peru og Kanariøyene. På begynnelsen av 1800-tallet var de rundt 500 ordensbrødre og drev 32 store sykehus og utallige skoler. Men i 1820 kom det «liberale» spanske parlamentet Cortes i Cádiz til makten, og de beordret at Betlehemittene skulle oppløses i likhet med nesten alle ordener i det spanske verdensriket fra Madrid til Mexico og Manila. At det i 1813 i Betlehemittenes Maria Himmelfarthospital i Ciudad de Guatemala hadde funnet sted en pronunciamento for landets uavhengighet, kan ha påvirket Cortes. Allerede i 1821 ble Guatemala faktisk selvstendig, men Betlehemittene var allerede knust.
Mannsordenen ble restaurert 1984 som en følge av saligkåringen av Peter Betancur, og den har i dag to kommuniteter i La Laguna på Tenerife (Kanariøyene) og i Guatemala. Kvinneordenen er ikke gjenopplivet i sin opprinnelige kontemplative form, til tross for forsøk på reform av den salige Maria Vincenta Rosal (1815-1886). I stedet grunnla hun i 1861 kongregasjonen «Døtre av Betlehem av Jesu hellige Hjerte» (Hermanas Bethlemitas Hijas del Sagrado Corazón - Bethl), som var en skolekongregasjon. Den første skolen ble grunnlagt i 1861 i Quetzaltenango.
Peter heroiske dyder ble anerkjent i juli 1771 av pave Klemens XIV (1740-58), og han fikk da tittelen Venerabilis («Ærverdig»). Han ble saligkåret den 22. juni 1980 av pave Johannes Paul II sammen med fire andre høyt fortjente personligheter for kristendommen i Nord- og Sør-Amerika: De salige Maria Guyart, Frans de Montmorency-Laval, Josef de Anchieta og Kateri Tekákwitha. Den 8. juli 2001 undertegnet pave Johannes Paul II dekretet fra Helligkåringskongregasjonen som anerkjente et nytt mirakel på hans forbønn, og dette åpnet veien for hans helligkåring. Han ble Guatemalas første helgen da han ble helligkåret den 30. juli 2002 av pave Johannes Paul II på Hippodromen i Guatemala By. Det var også den første helligkåringen i Sentral-Amerika. Hans minnedag er dødsdagen 25. april.